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論文

Corrosion behavior of iron-chrome alloys in liquid bismuth

高井 俊秀; 古川 智弘; 渡辺 茂樹*; 石岡 典子*

Mechanical Engineering Journal (Internet), 9(4), p.21-00397_1 - 21-00397_11, 2022/08

https://doi.org/10.1299/mej.21-00397

がん治療用放射性医薬品として期待されているアスタチン211の量産技術として、量子科学技術研究開発機構において、革新的な"液体ビスマス標的システム"が考案された。このシステムを実現するためには、非常に腐食性の高いビスマス環境下で使用できる高耐食性標的窓が必要となる。この要請にこたえ、われわれは、高速炉および加速器駆動未臨界炉開発の一環として実施された鉛ビスマス環境下での材料腐食の知見に基づき、液体標的窓材を選定するための材料腐食試験を飽和溶存酸素条件下と低酸素濃度条件下で実施し、その腐食挙動を調べた。この結果、FeCrAl合金は優れた耐食性を示し、FeCrMo合金はこれに続いた。これら材料については液体標的窓材に適していると考えられる。

論文

Production and separation of astatine isotopes in the $$^7$$Li + $$^{nat}$$Pb reaction

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 前田 英太*; 渡辺 茂樹; 橋本 和幸; 石岡 典子; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 山田 記大*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(3), p.1077 - 1083, 2015/06

https://doi.org/10.1007/s10967-015-3975-y
 被引用回数：9 パーセンタイル：60.64(Chemistry, Analytical)

29-57MeVの$$^7$$Liビームと$$^{nat}$$Pb標的核の反応においてアスタチン同位体$$^{207-211}$$Atの生成断面積を$$alpha$$線, $$gamma$$線スペクトルメトリーで測定した。生成断面積の励起関数を統計模型モデル計算と比較することで、$$^7$$Li + $$^{nat}$$Pbの反応機構を調べた。44MeVより大きい入射エネルギーでの$$^{210}$$Atと$$^{209}$$Atの生成断面積が理論値よりも小さいことから、分解反応が存在することを明らかにした。照射した鉛標的からのアスタチンの化学分離を乾式蒸留法に基づいて調べ、アスタチン製造の相補的な手法を開発した。

報告書

アスタチン放射性同位体の年摂取限度と濃度限度

外川 織彦

JAERI-M 93-022, 35 Pages, 1993/02

JAERI-M-93-022.pdf:0.89MB

アスタチン放射性同位体のうち、ICRP Pub l.30に記載されていない$$^{209}$$Atと$$^{210}$$Atに対して、ICRP Pub l.30に示されている方法を用い、年摂取限度と濃度限度の算出を試みた。これらの値を計算するために必要な単位放射能摂取当りの標的器官の預託線量当量及び荷重預託線量当量の値は、評価済核構造データファイル崩壊データを使用して、原研で開発した線量換算係数算出システムDOSDAより算出した。計算された濃度限度を現行法令で定められた値と比較すると、空気中濃度限度と排気中濃度限度については6桁から7桁程度、排液中濃度限度については4桁程度緩い値となった。

口頭

$$^{7}$$Liイオンビームを用いたアスタチン、ヨウ素RIの製造と利用

西中 一朗; 横山 明彦*; 鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 谷口 拓海*; 村上 拳冬*; 渡辺 茂樹; 鈴木 博元; 石岡 典子; et al.

no journal, , 

内用放射線治療への応用が期待されている$$alpha$$放射性同位体$$^{211}$$Atは、一般に、加速器を用いて核反応$$^{209}$$Bi($$^{4}$$He,2n)$$^{211}$$Rnで合成されるが、我々は$$^{209}$$Bi($$^{7}$$Li,5n)$$^{211}$$Rnで利用した、$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータで供給する新しいシステムの開発プロジェクトを進めている。この開発プロジェクトに必要なアスタチン、ヨウ素RIを合成するため、$$^{7}$$Liイオンビームを用いた$$^{209}$$Bi($$^{7}$$Li,xn)$$^{216-x}$$Rn, $$^{nat}$$Pb($$^{7}$$Li,xn)$$^{nat-x}$$At, $$^{nat}$$Sn($$^{7}$$Li,xn)$$^{nat-x}$$I反応の核反応断面積を測定し、基礎基盤となる核データを決定した。さらに、これらの反応で合成したアスタチン,ヨウ素RIの分離・精製方法を開発した。講演では、これらスタチン,ヨウ素RIの製造に関する研究成果を中心に報告する。くわえて、アスタチン,ヨウ素RIを利用した研究例を紹介する。

口頭

$$alpha$$線内用療法のための$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータの作成

鷲山 幸信*; 前田 英太*; 横山 明彦*; 西中 一朗; 谷口 拓海*; 山田 記大*; 牧井 宏之; 豊嶋 厚史; 天野 良平*

no journal, , 

内用療法に利用可能な$$alpha$$放射体の中でも、半減期7.2時間の$$^{211}$$Atはもっとも臨床応用が期待されるアイソトープである。しかし、半減期が短いゆえにその利用は大型サイクロトロン施設近辺に制限されている。本研究では、$$^{211}$$Atの広範囲における国内実用化を目指し、有機溶媒抽出系を用いた$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータの製造を試みた。原子力機構タンデム加速器の$$^7$$Liビームを利用した$$^{209}$$Bi($$^7$$Li,5n)$$^{211}$$Rn反応で$$^{211}$$Rnを製造した。標的Bi金属から分離した$$^{211}$$Rnを82%の収率で有機相へ抽出し、有機相中で$$^{211}$$RnのEC壊変で生成した$$^{211}$$Atを98%の回収率でメタノール溶媒へ抽出できることを確認した。本結果から$$^{211}$$Rnを利用した$$^{211}$$Atジェネレータ製造の可能性が示された。

口頭

核反応$$^{209}$$Bi($$^7$$Li,5n)$$^{211}$$Rnでの$$alpha$$放射線療法用$$^{211}$$Atの製造

西中 一朗; 鷲山 幸信*; 横山 明彦*; 前田 英太*; 橋本 和幸; 牧井 宏之

no journal, , 

$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータは半減期7.2時間の$$alpha$$放射体$$^{211}$$Atを内用治療用のアイソトープとして供給する方法として提案されている。$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレーター技術を確立するためには、半減期14.7時間の$$^{211}$$Rnを60MeV $$^7$$Liイオンビームを低融点、低熱伝導率の金属ビスマス標的に照射し、核反応$$^{209}$$Bi($$^7$$Li, 5n)$$^{211}$$Rnで合成する必要がある。本研究では、金属ビスマス標的がビーム照射の発熱によって融解することなく製造できる照射条件を決定するため、独自に開発した循環ヘリウムガスによる冷却機能を備えた照射装置についてのヘリウムガスの冷却効果を調べた。実験はタンデム加速器において実施した。実験の結果から、ヘリウム存在下では、圧力($$>$$1kPa)ならびに流量($$sim$$20L/min)に依存せず、有効な冷却効果が得られることが明らかになった。

口頭

Production of alpha-emitting radioisotopes using the cyclotron facilities at Osaka University and JAEA Takasaki, and the Tandem accelerator at Tokai, JAEA

鷲山 幸信*; 天野 良平*; 前田 英太*; 横山 明彦*; 西中 一朗; 高橋 成人*; 篠原 厚*; 渡辺 茂樹; 石岡 典子

no journal, , 

$$alpha$$放射性同位体の核医学利用のため、大阪大学と原子力機構高崎量子応用研究所(高崎研)のサイクロトロン施設における30MeV $$^4$$Heを用いた$$^{209}$$Bi($$^4$$He, 2n)$$^{211}$$At反応で$$alpha$$放射性同位体$$^{211}$$Atの製造と利用の研究を開始した。加えて$$^{211}$$Atのサイクロトロン施設からの遠隔地利用のための$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータの研究を原子力機構原子力科学研究所タンデム加速器施設において実施している。これら$$^{211}$$Atの核医学利用を目指したAt化学研究と$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータ研究の研究成果、ならびに日本における$$alpha$$放射性同位体の核医学利用の現状を紹介する。

口頭

原子力機構タンデム加速器施設でのRn-211/At-211ジェネレータ開発

西中 一朗

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設で実施している$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータ開発研究について、研究開発の概要、現状について紹介する。具体的には、タンデム加速器の性能、現在実施されている加速器利用課題を、放射性同位体(RI)製造の観点から紹介すると共に、$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータプロジェクトのもと行ってきた研究成果として、高強度LiビームでのAt製造装置用照射装置開発、ならびに乾式分離に基づく$$^{211}$$Rn/$$^{211}$$Atジェネレータ開発について報告する。更に、本プロジェクトの関連分野への波及効果として新たな実施している「$$alpha$$放射体核医学利用のための$$alpha$$カメラ開発」及びJ-PARC TEF施設でのRI製造計画についても紹介する。

口頭

アスタチンの酸化還元と溶媒抽出挙動

豊嶋 厚史; 神田 晃充*; 池田 卓海*; 吉村 崇*; 篠原 厚*; 矢納 慎也*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*

no journal, , 

放射性元素であるアスタチン(At)は、水溶液中において幾つかの酸化状態を取ると考えられているが、それぞれの価数や化学種についての実験的情報は得られていない。そこで本研究では、酸化還元剤ならびに電解法を用いたAtの酸化還元について検討した。$$^{209}$$Bi($$alpha$$, 2${it n}$)$$^{211}$$At反応によって半減期7.2時間の$$^{211}$$Atを合成し、Bi標的からAtを蒸留分離した後、1.0M HClO$${_4}$$水溶液系で酸化還元を行った。酸化還元剤を用いた実験では、HClO$${_4}$$と酸化還元剤を混合し、ヘキサンに溶解した0.1Mリン酸ビス(2-エチルヘキシル)との溶媒抽出を行った。電解法の場合では、1.0M HClO$${_4}$$水溶液でのフロー電解の後、同じ有機相を用いて溶媒抽出を行った。酸化還元剤を用いた場合、酸化剤、還元剤あるいは両者とも用いない場合で分配比がそれぞれ大きく異なった。これは本抽出系で酸化還元反応を観測できることを示している。一方、電解法では印加電圧を増減させても分配比は変化しなかった。電解直後に価数が元に戻っている可能性が考えられる。今後フロー電解クロマトグラフ法を用いて電解と分離を同時に行って酸化還元反応を検出する予定である。

口頭

気相中における無担体放射性ヨウ素とアスタチンの化学種同定に向けたキャビティリングダウン分光装置の開発

豊嶋 厚史; 青柳 登

no journal, , 

無担体放射性トレーサーは様々な分野で利用されているが、その微量さのため分光法により化学形を同定するのは難しく、これまで報告されたことはない。本研究では、放射性ヨウ素とアスタチンに着目し、気相中における化学種同定法として高感度のキャビティリングダウン分光(CRDS)装置の開発を行っている。本装置では、二つの高反射率ミラーで挟まれた光学キャビティ内でパルスレーザー光を数万回以上往復させ、キャビティ内に導入したヨウ素やアスタチンの吸光を行う。レーザー光はミラーでの反射の際に少しずつ外に漏れだすが、往復する度にレーザー光は弱くなり漏れ出し光も弱くなる。また、ヨウ素やアスタチンが光路上に存在し、レーザー波長がそれらの吸収波長に該当する場合、レーザー光はそれらに吸収される。これらの過程によって漏れ出し光は減衰として観測され、ブランク測定と試料測定における減衰寿命の差から、該当波長での吸光係数が得られる。波長を変化させて吸光係数を調べることで化学種を同定することができると考えられる。討論会では装置開発の現状について報告する。

口頭

Corrosion behavior of iron-chrome alloys in liquid bismuth

高井 俊秀; 古川 智弘; 渡辺 茂樹*; 石岡 典子*

no journal, , 

がん治療用放射性医薬品として期待されているアスタチン211の量産技術として、量子科学技術研究開発機構において、革新的な"液体ビスマス標的システム"が考案された。このシステムを実現するためには、非常に腐食性の高いビスマス環境下で使用できる高耐食性標的窓が必要となる。この要請にこたえ、著者らは、高速炉および加速器駆動未臨界炉開発の一環として実施された鉛ビスマス環境下での材料腐食の知見に基づき、液体標的窓材を選定するための材料腐食試験を飽和溶存酸素条件下と低酸素濃度条件下で実施し、その腐食挙動を調べた。この結果、FeCrAl合金は優れた耐食性を示し、FeCrMo合金はこれに続いた。これら材料については液体標的窓材に適していると考えられる。

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